האוסף צמח במהלך השנים בזכות תרומותיהם של אספנים מכל העולם, וכן באמצעות רכישות — בעיקר בתחום האמנות הישראלית, המיוצגת בו לדורותיה. רכישת אמנות ישראלית בת הזמן מקודמת וממונפת בשנים האחרונות במסגרת קבוצת הרכישה "בוחרים אמנות“.

מרבית העבודות באוסף הן מהתקופה המודרנית (במאות ה־19 וה־20). בתקופה זו נחלצו הרישום וההדפס מהשוליות היחסית של מעמדם באמנות המסורתית, והיו למדיומים ואופני מבע בכירים ועצמאיים, המזמינים מגוון רחב של אפשרויות ביטוי ייחודיות. הולדת הקולאז' בעשור השני למאה ה־20, כמו גם מהלכים של בחינה והערכה מחדש של אפשרויות העבודה על נייר בחלקה השני של המאה, ביססו את העשייה בתחום, וזו מוסיפה ונטענת בחיוניות מתחדשת גם באמנות בת־זמננו.

חלק חשוב וייחודי באוסף הוא מכלול של עבודות על נייר — רישומים, ובעיקר הדפסים — של האקספרסיוניזם הגרמני מראשית המאה ה־20. אוסף ד"ר קארל שוורץ ואוסף אריך גריץ, שנתרמו למוזיאון בשנותיו הראשונות, ורכישות מאוסף הרמן שטרוק הובילו לתרומתו של אוסף חשוב נוסף — אוסף אברהם הורודיש מאמסטרדם. ד"ר הורודיש, אספן ומו"ל של הדפסים בגרמניה של שנות ה־20, בחר במוזיאון תל אביב לאמנות כמקום הראוי לשמירת אוספו החשוב והנדיר, הכולל בעיקר הדפסים מהדור השני (אך גם מהדור הראשון) של האקספרסיוניזם הגרמני.

חטיבה חשובה נוספת באוסף כוללת 150 הדפסים של האמן הנורווגי הנודע אדוורד מונק, תרומת צ'ארלס ואוולין קרמר. היא כוללת מגוון רחב של תחריטים, הדפסי אבן וחיתוכי עץ שלו, החל באלו המוקדמים שיצר בברלין בעשור האחרון למאה ה־19 ועד להדפסים משנות חייו האחרונות. אלה פורשׂים את מרבית המוטיבים והדימויים החשובים ביצירת מונק, על גרסותיהם השונות.

מרכיב חשוב נוסף באוסף הוא 300 הדפסים וספרים של אמנים סוריאליסטים, שנתרמו אף הם על ידי צ'ארלס ואוולין קרמר, המצביעים על שיתוף הפעולה ההדוק בין הציירים, הסופרים והמשוררים שפעלו ברוח זו. בהקשר הסוריאליסטי נציין גם את תרומתה של גב' פגי גוגנהיים, שהעשירה את האוסף בעבודות אמני הקבוצה וממשיכיה; ואת העבודות על נייר מאוסף ורה וארטורו שוורץ, שהעשירו את האוסף במגוון רחב של עבודות מאת אמנים אירופיים בשנים 1975-1954. כן מתבלטת באוסף קבוצת עבודות על נייר מתנת אוסף ריקליס של חברת מקרורי, המנכיחה בו מנעד רחב של מגמות המופשט הגיאומטרי.